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《干湿交替下硫酸盐侵蚀混凝土传输-反应机制演变》围绕干湿交替环境下混凝土硫酸盐侵蚀问题，从混凝土力学与断裂性能演变、离子传输-反应机制、水化硅酸钙凝胶微结构演化及多尺度传输模型等方面开展基于硫酸盐侵蚀的混凝土劣化机理研究，系统总结混凝土硫酸盐侵蚀机理与实验室加速试验及表征方法，提出模拟混凝土真实服役环境的干湿循环制度，揭示混凝土在硫酸盐物理结晶-化学腐蚀双重侵蚀下的跨尺度损伤机理，建立混凝土缺陷演变与力学性能强关联的传输模型。
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目录第1章 绪论 1第2章 混凝土硫酸盐侵蚀研究 42.1 硫酸盐侵蚀机理 42.1.1 外部硫酸盐侵蚀 42.1.2 内部硫酸盐侵蚀 102.1.3 硫酸盐侵蚀混凝土的膨胀劣化 102.2 硫酸盐扩散-反应模型 122.3 硫酸盐侵蚀加速试验方法 162.3.1 电场 172.3.2 温度与浓度 172.3.3 pH 182.3.4 侵蚀制度 182.4 本章小结 20第3章 硫酸盐侵蚀混凝土的表征方法 213.1 宏观尺度表征方法 213.1.1 膨胀变形 213.1.2 动弹性模量 223.1.3 水饱和度 223.2 细观尺度表征方法 233.2.1 孔结构 233.2.2 硫酸盐测定与表征方法 233.2.3 硫酸根离子浓度测试 253.3 微观尺度表征方法 293.3.1 形貌分析 293.3.2 物相组成分析 303.3.3 化学结构分析 303.4 本章小结 31第4章 干湿交替下硫酸盐侵蚀混凝土的力学性能演化机理研究 324.1 混凝土干湿循环研究现状 324.1.1 干湿循环的定义与侵蚀机理 324.1.2 硫酸盐侵蚀下的干湿循环方式 334.1.3 侵蚀试验下的干湿循环制度 354.2 试验概况 364.2.1 试验材料与配合比设计 364.2.2 试验方法 394.3 不同干湿比下硫酸盐侵蚀混凝土的损伤效应和机理 414.3.1 干湿比对硫酸盐侵蚀混凝土力学性能演化规律的影响 414.3.2 干湿比对混凝土硫酸盐侵蚀机理的影响 454.4 不同循环周期下硫酸盐侵蚀混凝土的损伤效应和机理 544.4.1 循环周期对硫酸盐侵蚀混凝土力学性能演化规律的影响 544.4.2 循环周期对混凝土硫酸盐侵蚀机理的影响 664.5 不同干燥条件下硫酸盐侵蚀混凝土的损伤效应和机理 744.5.1 干燥条件对硫酸盐侵蚀混凝土力学性能演化规律的影响 744.5.2 干燥条件对混凝土硫酸盐侵蚀机理的影响 764.6 本章小结 82第5章 干湿交替下硫酸盐侵蚀混凝土的断裂性能演化机理研究 845.1 断裂力学研究现状 845.1.1 断裂力学发展 845.1.2 混凝土断裂力学研究现状 845.1.3 混凝土断裂试验方法及研究现状 855.2 断裂性能研究试验概况 895.2.1 原材料 895.2.2 试验设计 915.2.3 试验原理和方法 955.3 硫酸盐侵蚀环境下掺合料混凝土力学性能研究 1005.3.1 混凝土受硫酸盐侵蚀后的抗压强度变化规律 1005.3.2 混凝土受硫酸盐侵蚀后的劈拉强度变化规律 1055.3.3 混凝土受硫酸盐侵蚀后的质量变化 1085.4 硫酸盐侵蚀环境下掺合料混凝土断裂性能研究 1095.4.1 断裂韧度结果与分析 1095.4.2 断裂能结果与分析 1195.5 本章小结 123第6章 干湿循环制度下硫酸根离子传输-反应机制研究 1246.1 干湿循环制度对硫酸根离子传输行为的作用机制 1246.1.1 水溶态硫酸根离子分布 1246.1.2 酸溶态硫酸根离子分布 1266.2 干湿循环制度对硫酸根离子传输-反应的影响机理 1306.2.1 扩散系数的时变性 1306.2.2 硫酸盐的传输效率分析 1346.2.3 硫酸根离子传输-反应机理分析 1376.3 干湿循环制度下硫酸根离子传输数值模拟分析 1396.3.1 传输模型的建立 1406.3.2 数值实现 1436.3.3 数值模拟结果与验证 1476.4 本章小结 157第7章 干湿交替作用下C-(A)-S-H凝胶微结构演化研究 1587.1 合成C-(A)-S-H凝胶的基本性质 1587.1.1 合成方法 1587.1.2 非**成核理论 1597.1.3 凝胶结构与形貌特征 1607.2 硫酸盐干湿循环下C-S-H凝胶微结构的演化规律 1637.2.1 硫酸盐干湿循环侵蚀对C-S-H凝胶组成的影响 1637.2.2 硫酸盐干湿循环侵蚀对C-S-H凝胶结构的影响 1697.3 硫酸盐干湿循环下C-A-S-H凝胶微结构的演化规律 1757.3.1 硫酸盐干湿循环侵蚀对C-A-S-H凝胶组成的影响 1757.3.2 硫酸盐干湿循环侵蚀对C-A-S-H凝胶结构的影响 1817.4 硫酸盐侵蚀C-(A)-S-H凝胶结构的动力学特性 1897.4.1 模型描述与参数设置 1907.4.2 结构演变 1917.4.3 扩散过程 1937.5 本章小结 194第8章 考虑微结构损伤的硫酸根离子多尺度传输模型 1968.1 多尺度传输模型研究现状 1968.1.1 孔隙结构—耐久性耦合关系研究进展 1968.1.2 多尺度孔隙网络渗透性理论瓶颈 1978.1.3 分形理论在孔隙网络表征中的应用 1988.2 考虑微损伤演化的多尺度传输模型构建 1998.2.1 孔隙分形表征模型构建 1998.2.2 干湿循环下硫酸盐多尺度传输模型 2028.2.3 数值实现与参数校准 2058.3 模型验证与结果讨论 2108.3.1 孔隙网络分形特征定量分析 2108.3.2 微观结构特征对传输过程的影响 2128.3.3 数值模拟结果与验证 2178.3.4 参数敏感性分析 2228.4 本章小结 223参考文献 225
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第1章绪论 长期以来，传统观念中混凝土是一种坚固、耐用的建筑材料，但随着基础设施的大规模兴建与混凝土结构服役环境的日益多样，大量混凝土结构因面临耐久性病害而损伤劣化，由此引发的安全隐患严重威胁到工程结构的服役性态（孙伟，2015）。综观国际混凝土科技发展历程，发达国家诸多在役工程结构已逐渐显露提前失效迹象。例如，美国自20世纪80年代起用于维护既有工程结构的经费占比已超过建筑行业总投入的50%，英国每年花费约207亿英镑用于海洋钢筋混凝土结构的加固与维修，日本服役20年以上的港口工程均出现结构腐蚀，严重影响交运枢纽运营。工程结构的耐久性和服役安全已经成为影响社会经济与可持续发展的关键问题（牛荻涛，2003）。 硫酸盐侵蚀是水工混凝土结构耐久性病害的主要原因，也是影响因素*广泛、劣化机理*复杂、危害性*严重的一种环境水侵蚀（Neville，2004；Santhanam et al.，2001）。侵入混凝土后，打破了原孔隙溶液与基体之间的平衡状态（Zouetal.，2021），以吉布斯自由能*小化为驱动发生一系列化学反应，致使钙矾石、石膏或碳硫硅钙石等膨胀性物质析出（刘赞群等，2017;左晓宝和孙伟，2009），从而引起混凝土微观结构劣化累积和细观裂隙萌生扩展，导致混凝土表层膨胀、剥落及宏观性能退化，而干湿交替作用是加速硫酸盐侵蚀效应*为显著的环境因素（Ikumietal.，2019；郭进军等，2018），如海洋环境、盐湖环境。水工混凝土结构（如顼、堤、隧洞、管道、桥梁等）在环境水浸泡下依靠扩散及毛细作用输送SO〗侵入混凝土基体，7JC位降低后借助水分的脱附与蒸发提升对流区混凝土中的浓度，固液、固固相变诱导生成的结晶产物的体积变形可达4～5倍（Steiger and Asmussen，2008；Neville，2004），显著提升了混凝土的劣化速率。图1.1绘制了干湿交替环境下硫酸盐侵蚀混凝土的基本机理。 硫酸盐在自然界中的分布极为广泛，海洋、河流、土壤及地下水中均含有大量可溶性硫酸盐。在我国，东南滨海地区，西北柴达木盆地和青海湖盆地的盐湖，西南酸雨覆盖区域的土壤，城镇的生活污水、工业废水，以及有机化合物分解物中都含有较高浓度的硫酸盐。例如，南海海区的海水平均盐度约为3.4%，硫酸盐是除氯盐外浓度*高的可溶性盐类，质量浓度约为2700mg/L（李秀珍等，2011）;青海盐湖卤水中硫酸根离子的质量浓度超过22290mg/L，是海洋环境下硫酸盐质量浓度的8倍以上（余红发，2004），属强腐蚀等级。近年来，由硫酸盐侵蚀造成的水工混凝土结构提前失效事故屡见不鲜，如新疆某水电站左现肩弓I水洞的竖井混凝土建设半年后因硫酸盐结晶膨胀、侵蚀产生严重结构性腐蚀（邓铭江等，2000），甘肃盐锅峡水电站的14个顼段长期遭到硫酸盐侵蚀，多个部位的混凝土强度接近于零（高培伟等，2005）。 21世纪以来，我国的基础设施建设取得了历史性成就，城镇化高速发展，整体水平实现跨越式提升，有力支撑、保障了经济社会发展。依据国家“十四五”发展规划，水利、土木、交通等基础设施的建设重心正逐渐由中东部地区向西北、西南地区转移。在“西部大开发”新格局稳步推进的背景下，川藏铁路、南水北调西线、雅鲁藏布江水电开发、额尔齐斯河流域开发等一大批跨区域资源配置工程将为西部地区破除发展瓶颈蓄势聚能。同时，随着“海洋强国”重大国家战略的部署，我国海洋（水工）建筑的建设规模日趋增大，渤海海峡跨海通道、台湾海峡大桥、琼州海峡跨海通道和南海岛礁建造等千亿级工程将为国家海洋属性增长发挥重要推动作用。然而，“进藏”“跨海”等重大战略工程的结构混凝土面临严酷服役环境的挑战（图1.2）。针对胁迫水工混凝土结构服役行为的病损灾变因素，研究侵蚀环境下水工结构混凝土性能的演变规律及劣化机理，对于推动国家碳达峰碳中和目标的实现和提升水工结构混凝土的耐久性并延长其服役寿命具有重要的工程意义。 综上所述，本书针对干湿循环下硫酸盐侵蚀水工混凝土的耐久性退化问题展开研究。考虑到温-湿-盐耦合赋存服役环境下，so〗-会通过单一及协同作用以纳一微一细一宏多尺度的损伤为源头进行劣化驱动，导致混凝土材料的性能演化呈现多尺度耦联的特征（图1.3），水工结构混凝土的服役性态与硫酸盐侵蚀环境因素之间多为非解析函数关系，因此，跨尺度分析混凝土材料的时空演变特征，揭示干湿循环下硫酸盐侵蚀混凝土的多尺度损伤机理是研究水工混凝土材料与结构耐久性设计的基础问题。**，进行干湿循环制度影响下的硫酸盐侵蚀混凝土力学性能试验，分析干湿循环参数对混凝土性 能劣化的影响规律；第二，借助离子色谱仪（ion chromatograph，IC）、电子探针显微分析仪（electron probe microanalyzer，EPMA）、X射线衍射（X-ray diffraction，XRD）分析仪、透射电镜（transmission electron microscope，TEM）和固体核磁共振（solid state nuclear magnetic resonance，SSNMR）波谱仪等微观测试仪器对干湿循环损伤混凝土的 微观结构进行试验研究，分析干湿交替过程中新相的生成和旧相的消失等微观结构的演变，量化侵蚀过程中硫酸盐物理及化学作用对混凝土的损伤效应；第三，基于严格的高斯（Gaussian）静电理论、朗缪尔（Langmuir）吸附理论、质量守恒定律与菲克（Fick）定律等建立一个水分-离子耦合传输模型，并纳入孔隙溶液中异种离子间电耦合效应与干湿循环制度的影响；第四，讨论材料参数对硫酸根离子分布*线的影响规律，数值分析电耦合效应与对流峰之间的依赖关系；第五，详细研究硫酸盐作用下C-（A）-S-H（C-S-H指水化硅酸钙，C-A-S-H指水化硅铝酸钙）凝胶组成与结构的演变机理，并通过构造分子模型模拟硫酸盐与C-（A）-S-H凝胶界面的交互作用。研究成果对推动硫酸盐侵蚀环境下水工混凝土耐久性研究的聚焦深入发展具有指导意义。 第2章混凝土硫酸盐侵蚀研究 2.1硫酸盐侵蚀机理 长期以来，在硫酸盐侵蚀的界定问题上一直存在明显分歧（Zou et al.，2021）：一种观点认为由侵入混凝土的与水泥水化产物发生化学反应后，引起的膨胀性物质生成、钙相溶出及宏观上混凝土表层剥落或强度下降等现象，可定义为硫酸盐侵蚀；另一种观点更为广义，认为是否发生了硫酸盐的化学反应不能直接作为硫酸盐侵蚀的评判标准，以硫酸盐物理结晶形式驱动材料劣化同样应归属于硫酸盐侵蚀范畴。 硫酸盐侵蚀的界定涉及对混凝土劣化机理的不同理解。**种观点认为，硫酸盐侵蚀的核心在于S0〗_与水泥水化产物发生化学反应，导致石膏和膨胀性的钙矾石生成。这些产物会引发混凝土内部微裂缝的形成与扩展，进而造成混凝土表层剥落、开裂，以及整体强度下降。这一界定强调化学反应的必要性，便于明确材料劣化的根本原因，但忽略了某些不涉及化学反应但仍能引发损伤的侵蚀机制。相比之下，广义观点认为，硫酸盐侵蚀不仅包括化学反应导致的劣化，还应涵盖物理过程对混凝土的影响，如硫酸盐结晶在孔隙中的析出与生长可能引发孔隙堵塞、渗透性变化及微裂缝扩展，同时伴随水分迁移，加速材料老化。广义界定拓展了研究范围，使对侵蚀机理的认识更加全面，但也增加了定义的复杂性和分类的难度。硫酸盐侵蚀的界定问题反映了研究人员对该现象认知的不断深化。尽管**种观点强调化学反应的主导作用，但广义观点更全面地揭示了侵蚀的复杂性和多样性。因此，本书的研究基于广义观点展开，以期更全面地理解和应对硫酸盐侵蚀对混凝土材料耐久性的影响。 2.1.1外部硫酸盐侵蚀 外部硫酸盐侵蚀是指混凝土材料外部环境中的硫酸盐在水（作为主要媒介）的驱动下，传输进入混凝土基体内部并通过物化作用降低混凝土耐久性的过程。如第1章所述，自然界的海洋、河流、土壤和地下水中可能含有多种硫酸盐，不同阳离子的硫酸盐造成混凝土材料损伤劣化的机理有所区别（Shaheen and Pradhan，2017），具体如下。 1.硫酸钠与硫酸钟 硫酸钠或硫酸钾侵蚀混凝土的损伤劣化以钙矾石和石膏的生成为主要特点。表2.1列举了硫酸钠与硫酸钾侵蚀下可能发生的化学反应（髙润东，2010；Sarkar et al.，2010）。*先，硫酸钠（Na2S04）或硫酸钾（K2S04）传输进入混凝土基体后，与氢氧化钙[Ca（OH）2，简写为CH]、铝酸三钙（C3A）和单硫型硫铝酸钙（C4ASH12）反应生成石膏（CaS04-2H20，简写为C^H2）、钙矾石（和氢氧化钠（NaOH），如式（2.1）～式（2.3）所示；随后，石膏可能会与水化铝酸盐相等发生反应，如铝酸三钙（C3A）、水化铝酸四钙（C4AH13）、单硫型硫铝酸钙（c4aSh12）及水榴石（C3AH6）反应生成钙矾石，如式（2.4）～式（2.7）所示。 硫酸钠与硫酸钾均为偏碱性盐，且Na+与K+的离子半径较小，在硫酸盐侵蚀过程中能够轻易渗透进入混凝土内部且吸附于C-S-H，因此，在一定程度上会提升混凝土孔隙溶液的碱度，特殊条件下可能会引起碱-硅反应（Shaheen and Pradhan，2017）。Mota等（2015）认为Na+的存在能够增加铝酸盐的溶解度并对C-S-H的形貌产生影响; and radeNeto等（2022）通过试验研究了Na+与对C3A流变性能及水化特性的影响，结果表明在高浓度的硫酸盐作用下更有利于生成U相单硫型硫铝酸盐（AFm）（Na+取代的AFm）而非f!巩石。尽管碱金属硫酸盐在孔隙溶液碱度及硅铝酸盐溶解度方面可能会造成一定影响，但由于其阳离子不会直接与硬化胶凝浆体发生化学反应，目前仍然是实验室内进行的外部硫酸盐侵蚀试验中*常见的硫酸盐侵蚀介质。 钙矾石是碱金属硫酸盐侵蚀的重要产物之一，M02，Ca2+等离子的供给对钙矾石的形成影响较大，侵蚀初期，Ca2+主要来源于氢氧化钙的分解[式（2.1）]，随后以C-S-H的“脱钙”为主要补充源[式（2.1）～式（2.7）]=Qin等（2020）建立了考虑Ca2+溶出的硫酸盐侵蚀混凝土扩散-反应-膨胀模型，数值结果表明Ca2+溶出能够增大混凝土孔隙度，从而促进硫酸盐的扩散传输。同时，钙矾石也是硅酸盐水泥早期的水化产物之一，对混凝土早期性能、强度发展至关重要。钱觉时等（2017）综述了钙矾石在水泥基材料中的增益与减损机理：缓凝、提髙混凝土早期强度与补偿收缩作用被认为是钙矾石的有利一面（Guo et al.，2020；Quennoz and Scrivener，2012）；钙矾石的不利作用通常与其生成过程中的体积膨胀有关，由此产生的膨胀应力可达8～13MPa（Ma et al.，2018），远远超过硬化胶凝浆体的抗拉强度。钙矾石晶体膨胀造成混凝土损伤的机理见2.1.3小节。 石膏是硫酸盐作用下另一种经化学反应生成的侵蚀性物质。在石膏形成条件方面，国内外学者一致认为高浓度的硫酸盐环境更有利于石膏生成（Wagner et al.，2023），如图2.1所示，3000mg/L的SC^溶液作用下石膏晶体的衍射峰强度显著高于600mg/L的溶液。另外，Bellmann等（2006）还发现较高的碱性环境（pH>12.9）会抑制石膏析出；此外，孙道胜等（2018）认为侵蚀溶液种类和温度及干湿循环制度等可能会对石膏晶体的稳定性产生影响。在石膏生成位置方面，大量研究表明（Liuetal.，2015；El-Hachem et al.，2012；Roziere et al.，2009），石膏倾向于在界面过渡区（interfacial transition zone，ITZ）生成，如图2.2所示。Wagner等（2023）的试验研究表明，ITZ孔隙度较大，具有适宜的成核空间与离子供给，因此利于石膏晶体的析出，证实了ITZ对材料渗透性能的重要性。尽管目前学界普遍认
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