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电介质是普遍能够被极化的绝缘体，聚合物电介质作为电介质电容器的重要组成部分对电介质电容器的储能特性有着至关重要的影响。《聚合物电介质介电与储能性能研究》重点关注聚合物电介质介电与储能性能研究，聚焦无机填充、有机复合、层状结构和机器学习等四方面，以提升聚合物电介质的介电与储能性能为主要目标，设计多种聚合物基复合电介质空间微观结构，从协同击穿与极化的角度实现介电与储能特性的综合提升；利用多种表征手段获得复合电介质的微观结构信息，建立微观结构与介电和储能性能的内在关系；揭示填料空间分布特征（梯度结构、空间位置）对复合电介质中载流子注入和输运的影响机制；基于随机击穿模拟和有限元分析，阐明填料的空间分布特征对复合电介质储能性能的调控规律；获得性能优异的高储能密度和高充放电效率的聚合物基复合电介质，为新型储能电介质制备提供理论与实验依据。
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目录“博士后文库”序言前言第1章 绪论 11.1 研究背景及意义 11.2 聚合物电介质介电与储能研究现状 21.2.1 无机填料填充聚合物基复合电介质研究现状 21.2.2 无机复合填料填充聚合物基复合电介质研究现状 51.2.3 层状结构复合电介质研究现状 6参考文献 7第2章 零维无机填料填充聚合物基复合电介质介电和储能性能研究 102.1 P(VDF-HFP)/GP-Al2O3复合电介质的介电性能和储能性能研究 102.1.1 实验方案描述 102.1.2 结果与讨论 122.2 TiO2 NPs对PI/TiO2复合电介质极化过程研究 212.2.1 实验方案描述 212.2.2 结果与讨论 222.3 界面对PI/TiO2复合电介质介电性能研究 262.3.1 实验方案描述 262.3.2 结果与讨论 272.4 SiO2/FPE复合电介质的微观结构和介电性能研究 362.4.1 实验方案描述 362.4.2 结果与讨论 382.5 “核-壳”结构P(VDF-HFP)/BT@C复合电介质的介电性能研究 442.5.1 实验方案描述 442.5.2 结果与讨论 462.6 本章小结 57参考文献 58第3章 一维无机填料填充聚合物基复合电介质介电和储能性能研究 643.1 定向“核-壳”NFs-PEI复合电介质的储能性能研究 643.1.1 模型描述 643.1.2 实验方案描述 653.1.3 结果与讨论 663.2 基于PVTC的复合电介质平行和正交构型的双壳结构BZCT NFs的储能性能研究 793.2.1 模型描述 793.2.2 实验方案描述 813.2.3 结果与讨论 813.3 具有优化直径的定向NFs填充PEI的储能性能研究 933.3.1 模型描述 933.3.2 实验方案描述 943.3.3 结果与讨论 953.4 界面极化和线形诱导的P(VDF-HFP)/BT复合电介质 的介电性能研究 1023.4.1 模型描述 1023.4.2 实验方案描述 1033.4.3 结果与讨论 1043.5 本章小结 115参考文献 116第4章 二维无机填料填充聚合物基复合电介质介电和储能性能研究 1234.1 高长径比TNSs诱导增强的PVDF基复合电介质的储能性能研究 1234.1.1 实验方案描述 1234.1.2 结果与讨论 1254.2 PI/Ag复合电介质的界面特性和介电性能研究 1324.2.1 实验方案描述 1324.2.2 结果与讨论 1324.3 本章小结 136参考文献 136第5章 层状结构复合电介质介电和储能性能研究 1395.1 基于FPE和P(VDF-HFP)的全有机多层结构电介质的储能性能研究 1395.1.1 实验方案描述 1395.1.2 结果与讨论 1415.2 具有自调节电场分布性能的高温全有机储能电介质研究 1495.2.1 实验方案描述 1495.2.2 结果与讨论 1505.3 聚合物/金属多层结构复合电介质的介电性能研究 1605.3.1 实验方案描述 1605.3.2 结果与讨论 1625.4 具有电纺BN层的夹层结构聚合物的储能性能研究 1675.4.1 实验方案描述 1675.4.2 结果与讨论 1695.5 本章小结 179参考文献 180第6章 机器学习指导储能型聚合物基复合电介质微观结构设计 1886.1 基于高通量随机击穿模拟和机器学习的聚合物基 复合电介质储能性能预测 1896.1.1 聚合物基复合电介质的高通量随机击穿模拟 1896.1.2 击穿场强和储能的机器学习研究 1946.1.3 定向实验的微观结构表征 1966.1.4 定向实验电性能测试 1976.1.5 实验部分 2006.2 基于机器学习的PVDF基复合电介质储能密度预测及数据分析 2016.2.1 数据库建立 2016.2.2 输入描述符 2026.2.3 模型预测分析 2036.3 基于机器学习的聚合物基复合电介质储能密度预测与结构设计 2086.3.1 数据库建立 2086.3.2 复合电介质储能性能预测模型 2116.3.3 描述符权重系数分析 2136.3.4 潜在结构空间的探索 2156.4 本章小结 216参考文献 217编后记 223
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第1章绪论 1.1研究背景及意义 进入21世纪，能源安全问题已与粮食安全、地缘政治等问题一同成为关乎全球可持续发展与稳定的核心挑战之一[1-3]。作为支撑经济社会发展的原动力和物质基础，能源是国家安全的重要组成部分。然而，随着经济与科技的不断发展，各行业对传统不可再生能源的需求不断增加，这不仅加剧了能源枯竭的风险，更是全球气候变化的重要诱因[4-6]。在“双碳”背景下，储能技术的普及和突破将使能源跨越时空进行分配调节，这对能源的生产和消费具有革命性意义[7-9]。燃料电池、电化学电容器和电介质电容器等高效能量存储装置作为可再生能源发展的重要支撑，在实际应用中展示了其可行性[10-12]。图1-1为常见储能器件功率密度和储能密度的对比图，可以看到，电介质电容器具有储能电池和电化学电容器所不具备的高功率密度，能够在短时间内实现快速充放电，被广泛应用于高功率电子设备、新能源汽车和电网存储系统等领域。 相对于无机电介质电容器，聚合物电介质电容器具有高击穿场强、低介电损耗和优良的加工性等优点，为薄膜电介质电容器的结构设计提供了更广泛的空间，使得它们在新能源汽车、可穿戴设备和电网/微电网等新兴重要领域具有巨大的应用前景[14-16]。然而，聚合物电介质电容器的储能密度相对较低，限制了其实际应用场合[17-19]。例如，商用电介质电容器*典型的代表是双向拉伸聚丙烯（biaxially oriented polypropylene，BOPP），由于其储能密度仅为2～3J/cm3，限制了薄膜电介质电容器朝着微型化/集成化方向发展。因此，提高聚合物的储能密度对于推动储能技术领域的发展至关重要。 1.2聚合物电介质介电与储能研究现状 本书的聚合物电介质介电与储能研究主要分为无机填料填充聚合物基复合电介质、无机复合填料填充聚合物基复合电介质和层状结构复合电介质三方面。本节将对上述三方面国内外研究现状加以介绍。 1.2.1无机填料填充聚合物基复合电介质研究现状 复合电介质材料的击穿场强可以通过调节无机填料的形状来改善。因此，对无机填料的形状研究具有十分重要的现实意义。不同维度的无机填料（如零维、一维、二维无机填料）及其与不同的基体相互作用最终会导致不同的介电与储能性能。目前，这三种维度的纳米复合电介质均已广泛应用于实验中，无机填料与基体的特性及其*优配比也得到了较为深入的研究。 1.零维无机填料 零维无机填料是指体积非常小且形状呈球状的填料，常见的例子包括纳米颗粒（nanoparticles，NPs）和纳米晶体。由于它们的尺寸非常小，零维无机填料具有较大的比表面积和高活性，可以用于增强材料的力学和化学性能，例如，增强材料的硬度、强度和导电性。Li等[13]使用旋涂法制备出钛酸钡（BaTiO3，BT）/聚偏氟乙烯（polyvinylidene fluoride，PVDF）复合电介质，且随着BT质量分数的增加，复合电介质的相对介电常数增大，储能密度由纯PVDF膜的2.8J/cm3提高到20%质量分数BT/PVDF膜的6.2J/cm3。Tang等[14]通过将乙胺改性的BTNPs与聚（偏氟乙烯-三氟乙烯-氯氟乙烯）[poly(vinylidene fluoride-co-trifluoroethylene-co-chlorofluoride)，PVTC]复合，20%质量分数BT/PVTC复合电介质的相对介电常数可达50；30%质量分数BT/PVTC复合电介质在150MV/m的电场强度下的储能密度达到7J/cm3。 2.一维无机填料 一维无机填料是指形状呈纤维状或管状的填料，常见的例子包括纳米线nanowires，NWs）、纳米管（nanotubes，NTs）和纳米纤维（nanofibers，NFs）。一维无机填料具有较大的长度和较小的直径，因此具有特殊的电学、光学和力学性能。一维无机填料可以用于制备高性能的电子元件、传感器和纳米复合电介质。 刘少辉等[15]采用静电纺丝工艺结合溶胶-凝胶工艺制备了具有一维“核-壳”结构的钛酸锶（SrTiO3）@氧化铝（Al2O3）NFs填料，并结合流延成型工艺制备出PVDF基复合电介质；系统地研究了SrTiO3NFs填料表面包覆Al2O3对PVDF复合电介质界面极化、介电性能、储能性能的影响，发现Al2O3包覆层可以阻止SrTiO3NFs填料在复合电介质中的接触，减小麦克斯韦-瓦格纳-西拉尔（Maxwell-Wagner-Sillars，MWS）界面极化效应，降低漏电流，进而提高复合电介质薄膜的击穿场强和储能性能。Guo等[16]设计将BTNPs嵌在氧化钛（TiO2，TO）NFs中以形**型“核-壳”结构（BT@TONFs），然后将BT@TONFs与PVDF复合[图1-2（a）]。与只添加BTNPs和只添加TONFs的复合电介质相比，在BT@TONFs质量分数较低（10%）时，BT@TONFs/PVDF复合电介质的击穿场强达到650MV/m，高于纯PVDF膜的击穿场强，并且储能密度达到20J/cm3。Li等[17]分别将BTNPs和BTNFs作为偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物[poly(vinylidene fluoride-co-hexafluorop-ropylene)，P(VDF-HFP)]的填料制备了复合电介质，并对比了两种复合电介质的储能性能，在频率为103Hz的情况下，NPs和NFs填充量相同（质量分数为3%）时，填充BTNFs的复合电介质获得的储能密度更大（8.55J/cm3）。另有研究表明，当复合电介质中的电击穿路径遇到NPs时，它倾向于绕过该NPs并形成一个扭*的电击穿路径；当复合电介质中的电击穿路径遇到NFs时，它倾向于穿透该NFs，如图1-3所示。 3.二维无机填料 二维无机填料是指形状呈薄片状的填料，常见的例子包括石墨烯和二维过渡金属二硫化物。二维无机填料具有大面积、高柔韧性，以及*特的电学、光学和热学特性，广泛应用于电子器件、能源储存和传感器等领域。在储能性能方面，NSs和NFs相类似。层状分布的NSs在电极之间形成了*折的路径，阻碍电子的击穿。此外，若采用电介质NSs，其本身还可以作为绝缘屏障，阻碍电荷传导，从而提高复合电介质的击穿场强[18-25]。Kim等[18]通过将BSTNFs与BN共混，制备出BSTNFs/BNNSs/PVTC三元复合电介质，如图1-2（b）所示。当BSTNFs质量分数为5%、BNNSs质量分数为12%时，BSTNFs/BNNSs/PVTC三元复合电介质的储能密度达到24.4J/cm3。 由此可得出，在控制无机填料填充量的情况下，不同形貌的无机填料对复合电介质的储能密度有显著影响；通过改变无机填料的形貌和填充量可以提高复合电介质的储能密度，适当利用界面极化也有利于提高复合电介质的储能密度。 1.2.2无机复合填料填充聚合物基复合电介质研究现状 为了实现通过成本较低、方法简单的技术来制备具有典型“核-壳”结构填料的目的，研究人员通常在一维无机填料表面构造一个有机或无机绝缘层。在保持复合电介质高相对介电常数的同时，使复合电介质的介电损耗和电导率有所降低，还能够兼顾一维无机填料与有机聚合物基体的界面相容性，减少复合电介质的界面缺陷，提高复合电介质的介电性能和储能密度。 例如，迟庆国等[26]通过设计“核-壳”结构无机填充相，并调控填充量，获得聚甲基丙烯酸甲酯[poly(methyl methacrylate)，PMMA]/PVDF基复合电介质。他们对其微观结构与介电性能进行系统研究，初步得到以下结论：①成功制备了具有较低漏电流和极化损耗的掺锰钛酸锶（Mn-ST）NFs填料，并对其表面进行氧化硅（SiO2）包裹处理，发现具有“核-壳”结构的Mn-ST@SiO2NFs在PMMA/PVDF基体中分散较为均匀；②非晶态的SiO2壳有效地减小了Mn-ST和PMMA/PVDF基体之间的介电差异，相比于Mn-STPMMA/PVDF复合电介质，Mn-ST@SiO2-PMMA/PVDF的介电损耗相对较低，且SiO2界面过渡层能够延缓因电场集中而引起的过早界面击穿问题；③Mn-ST@SiO2-PMMA/PVDF展现出了更加优异的储能性能，其中，0.5%体积分数Mn-ST@SiO2-PMMA/PVDF复合电介质的储能密度达到12.29J/cm3，充放电效率为84.07%。 丁亚楠[27]将“核-壳”结构的无定形结构钛酸锶钡（amorphous-BST，a-BST）包覆晶体钛酸钡（crystal-BT，c-BT）NPs作为填料，选择介电损耗较低的聚酰亚胺（polyimide，PI）作为聚合物基体。①通过光学显微镜观察材料的厚度，纯PI和填料质量分数为1%、3%、5%和7%的c-BT@a-BST/PI复合电介质的厚度分别为7.379μm、6.894μm、10.435μm、8.614μm和6.571μm。②对不同填充量填料的c-BT@a-BST/PI复合电介质进行相对介电常数及介电损耗测试。纯PI的相对介电常数在103Hz下为4.0，7%质量分数c-BT@a-BST/PI复合电介质的相对介电常数在103Hz下*高为6.4。复合电介质的相对介电常数随填料填充量的增加而增加。不同填料填充量的复合电介质的介电损耗都不高于0.01。③1%质量分数c-BT@a-BST/PI复合电介质的击穿场强*高，可以达到2960kV/cm。外加电场强度为3000kV/cm时，c-BT@a-BST/PI复合电介质的电位移*高为2.78μC/cm2，储能密度*高为2.6J/cm3，为纯PI储能密度的2.15倍。此外，c-BT@a-BST/PI复合电介质的充放电效率都高于60%，证明在聚合物基体中添加NPs作为填料有利于提高复合电介质的储能密度和充放电效率。 苏宇等[28]的实验结果表明，硅烷偶联剂kH550成功改性碳化硅（SiC）NWs；通过一步法热氧化工艺成功制备出具有典型“核-壳”结构的SiCNWs@SiO2NWs，SiO2壳的厚度随着SiCNWs热氧化时间的延长而增大，当SiCNWs热氧化时间为10h时，SiO2壳的厚度为6.5nm；采用相转换法和热压处理成功制备一系列SiCNWs/PVDF复合电介质和SiCNWs@SiO2/PVDF复合电介质，SiCNWs和SiCNWs@SiO2NWs与PVDF基体成功复合；当SiCNWs填充量较大时，SiCNWs/PVDF复合电介质出现明显的团聚现象，“核-壳”结构SiCNWs@SiO2NWs的引入有效地提升了无机填料在聚合物基体中的分散性。对比纯PVDF，SiCNWs的引入大幅度提高了复合电介质的相对介电常数，但其介电损耗和电导率较大。将“核-壳”结构SiCNWs@SiO2NWs嵌入PVDF基体中，使复合电介质在保持高相对介电常数的同时不同程度地降低了介电损耗和电导率，复合电介质的击穿场强也有较大的提升。25%质量分数SiCNWs@SiO2/PVDF（20h，热氧化时间）复合电介质在极限电场强度下获得的最大储能密度为0.111J/cm3，获得的充放电效率为54.06%，有效提升了复合电介质的储能性能。 1.2.3层状结构复合电介质研究现状 随着研究的不断深入，研究人员发现单层复合电介质相对介电常数的提高是以牺牲击穿场强为代价的[25]，这阻碍了单层复合电介质储能密度的提高，并且界面的分布直接影响复合电介质的击穿特性[26]。多层结构中界面与施加电场方向垂直，相邻层的界面对导电通路能起到有效的阻挡作用，这种*特的结构可以抑制复合电介质中导电通路的形成，使整个结构所能承受的电场强度大大提高，并获得优异的介电与储能性能[27]。因此，这种多层结构引起了研究人员的广泛关注。Sun等[29]使用逐层浇铸技术成功制备了含有BT@SiO2NPs和BNNSs的层状结构复合电介
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