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| 內容簡介： |
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《气溶胶及其气候效应》以气溶胶为核心，分别介绍气溶胶的来源和分布特征、气溶胶及其前体物排放源清单、气溶胶形成的化学机制、大气气溶胶的特性、气溶胶对云的影响、气溶胶的气候效应、地球系统模式中的气溶胶、气候和环境变化中的气溶胶等最新研究进展。
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目录第1章 大气气溶胶 1引言 11.1 气溶胶粒子的来源 11.2 气溶胶粒子的粒径分布 31.3 云凝结核和冰核 51.4 对流层气溶胶的化学组成 71.5 平流层气溶胶 11参考文献 15第2章 气溶胶及其前体物排放源清单 17引言 172.1 如何形成排放源清单 182.1.1 排放源定量计算方法 192.1.2 基于统计方法特征的排放源分类及使用方法 202.2 全球排放清单介绍 222.2.1 人为源排放清单 232.2.2 自然源排放清单 242.3 中国人为源排放清单 25参考文献 27第3章 气溶胶形成的化学机制 29引言 293.1 大气氧化剂 293.2 硫酸盐 333.3 硝酸盐和铵盐 363.4 二次有机气溶胶 39参考文献 42第4章 大气气溶胶的特性 45引言 454.1 大气气溶胶的粒径分布 454.1.1 气溶胶的等效粒径 454.1.2 根据粒径划分不同模态 474.1.3 气溶胶数谱分布的表征方法 484.1.4 不同典型环境大气中气溶胶数谱分布 494.1.5 气溶胶数谱的观测 544.1.6 大气新粒子生成 564.2 气溶胶吸湿性 634.2.1 吸湿性参数的表征方式 634.2.2 气溶胶吸湿性的观测方法 644.2.3 化学组分对气溶胶吸湿性的影响 654.2.4 气溶胶吸湿性对大气能见度的影响 664.3 大气气溶胶的光学特性 664.3.1 气溶胶粒子对光的散射和吸收 664.3.2 能见度 764.3.3 散射、吸收和消光系数的米散射理论 774.4 大气气溶胶光学特性遥感观测 844.4.1 气溶胶地基观测 844.4.2 卫星气溶胶观测 91参考文献 96第5章 气溶胶对云的影响 109引言 1095.1 云的形成、分类以及气候态 1095.2 云对太阳辐射的影响 1145.3 气溶胶对云相态的影响 1155.3.1 水云 1155.3.2 冰云 1185.4 气溶胶-云相互作用的模式研究进展 119参考文献 122第6章 气溶胶的气候效应 124引言 1246.1 气溶胶的直接气候效应 1246.1.1 光学厚度等关键辐射特性 1266.1.2 辐射传输模型 1306.1.3 气溶胶的冷却和加热作用 1316.1.4 不同组分气溶胶的辐射效应 1336.1.5 气溶胶的内外混合 1376.1.6 球形效应和非球形效应 1406.2 气溶胶的间接气候效应 1416.2.1 气溶胶与暖云的相互作用 1426.2.2 气溶胶与冰云的相互作用 1446.2.3 气溶胶与对流云相互作用 145参考文献 147第7章 地球系统模式中的气溶胶 153引言 1537.1 地球系统模式中气溶胶过程及其特点 1537.2 模式模拟的气溶胶气候态及长期变化 1657.2.1 气溶胶化学成分的气候学浓度和光学特性 1657.2.2 中国气溶胶的化学组成 1687.2.3 气溶胶直接气候效应和半直接气候效应 1717.2.4 气溶胶间接气候效应 1737.2.5 气溶胶的有效辐射强迫 1747.3 模式模拟的气溶胶对气候变化的影响 1767.3.1 气溶胶变化对气候平均状态变化的影响 1767.3.2 气溶胶变化对区域气候变化的影响 1807.3.3 气溶胶变化对1.5℃和2℃全球增温的影响 1837.3.4 气溶胶变化对未来气候变化和极端气候事件的影响 1857.3.5 气溶胶变化对亚洲季风的影响 187参考文献 193第8章 气候和环境变化中的气溶胶 200引言 2008.1 气候变化中气溶胶和云的作用 2008.2 碳气溶胶与气候变化 2028.3 气溶胶与中国雾–霾 2038.3.1 雾–霾 2038.3.2 中国雾–霾成因 2068.3.3 湍流扩散在雾–霾事件中的作用 2088.3.4 雾–霾中的双向反馈效应 2228.3.5 双向反馈效应的空间变化特征 2268.4 气候变化一些重要议题中涉及的气溶胶和云问题 2398.4.1 反馈效应 2398.4.2 气溶胶对降水的影响 2408.4.3 其他方面 241参考文献 241
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第1章大气气溶胶 引言 全球气候变化是科学家和政府关注的热点问题，而大气气溶胶作为气候变化的主要原因之一，引起了科学家、政府和公众的广泛关注。大气气溶胶对气候的影响，一方面是对太阳辐射的吸收和散射，改变地球与大气系统之间的辐射平衡，这被称为气溶胶对气候的直接影响；另一方面，大气气溶胶[如云凝结核（cloud condensation nucleus，CCN）或冰核（ice nucleus，IN）]改变云的微物理结构、云的光学特性和降水效率，间接影响气候，这被称为气溶胶对气候的间接影响。由于大气气溶胶的时空变异性、复杂的化学成分以及气溶胶、云凝结核和辐射之间复杂的非线性关系，气溶胶对气候变化的影响仍然是模拟和预测全球变化中*不确定的因素。 1.1气溶胶粒子的来源 自然界的物理、化学和生物过程是大气气溶胶的重要来源。气溶胶粒子的来源可以分为自然源和人为源。自然源主要包括海盐、火山气溶胶、土壤扬尘、森林火灾灰烬、植物花粉、球外陨星余烬等；人为源主要包括化石燃料燃烧、工业排放、交通运输、固废处理、秸秆燃烧、农业活动和生物质燃烧等。气溶胶的来源既有一次生成的气溶胶粒子，也有一些过程产生的气体通过太阳辐射或化学反应生成的新气溶胶粒子，这些粒子被称为二次气溶胶粒子。一次气溶胶粒子的来源主要包括交通运输、工业排放、化石燃料燃烧和生物质燃料燃烧等人为源，以及沙尘、海盐和花粉等自然源；二次气溶胶粒子的来源则主要是氮氧化物（NOJ、挥发性有机物、二氧化硫（SO2）等气体，经光化学氧化、催化氧化或液相化学反应等一系列过程转化而成。 气溶胶来源的解析主要依赖源解析技术，该技术是区分大气污染复杂来源并定量分析其源贡献的一种方法，能够有效明确各种排放源与环境空气质量之间关系，为合理控制和治理大气污染提供科学依据。源解析既可以从受体解析(通过分析大气气溶胶粒子的化学成分和物理特性推断污染物的来源，从而估算污染源的贡献），也可以从排放源解析。排放源解析*直接且*有效的方法是建立排放源清单，对各种污染源进行详细调查，确定各种污染源对总排放的贡献，有关排放源清单的详细内容将在第2章详细介绍。此外，可以基于扩散模式通过污染物的排放、扩散以及化学转化过程估算污染源对气溶胶质量浓度的贡献。 源解析方法主要包括相对浓度法、统计分析法和化学质量平衡法。相对浓度法是利用大气气溶胶中所研究元素的浓度与总气溶胶浓度的比值（即丰度），对污染源进行定性判断。然而，该方法不能判断污染源的类型以及量化不同污染源的贡献率。富集因子可以用于研究大气气溶胶粒子中元素的富集程度，帮助区分自然源和人为源，进而定性地表示研究元素对污染的相对贡献。统计分析法中的相关分析可以用于分析气溶胶物理特性（如光散射系数、颗粒大小）、气象条件[如温度、相对湿度（RH）、风速和风向]和化学组成之间的关系。元素浓度之间的相关分析对推断污染源的类型很重要，而气溶胶化学组成之间的相关关系在一定程度上反映其共同来源。聚类分析是利用相似性距离法，将特征*接近的两个类永久合并为一个类，其原理是在一个类内找出个体差异*小的，在不同类之间找出个体差异最大的，可用于分析多个相关富集要素的聚类，也可用于估算污染源的类型。因子分析也是多元素统计分析的方法之一，是受体分析的一部分，对许多相关的因子进行处理，减少需要分析的因子数量，利用一些*立的因子尽量捕捉原有因子的相关信息。化学质量平衡法基于以下假设：①环境中对大气气溶胶形成有重要贡献的所有来源都是可识别的，不同类型来源排放的颗粒物化学成分差异显著；②不同类型来源的化学成分相对稳定，化学成分之间不存在相互作用，不同类型污染源排放的颗粒物之间不存在相互作用；③所有类型污染源的成分光谱之间存在线性相关关系；④不同类型污染源之间不存在相关关系；⑤污染源类型数目不得超过所测量的化学成分种类，且各测量值的不确定性需符合随机分布，根据质量平衡原理建立受体模型。通过以上方法，能够系统地了解和判定污染源的类型与贡献。 1.2气溶胶粒子的粒径分布 气溶胶粒子的粒径分布是气溶胶特性的重要物理参数，反映了气溶胶粒子的来源、形成过程和污染特征。气溶胶浓度参数包括数量浓度、表面积浓度、体积浓度和质量浓度，这些参数的粒度分布称为气溶胶粒径谱。由于粒子排放和不同的大气过程，大气气溶胶分布具有不同的模式。大气气溶胶一般分为四种粒径范围：3～25nm、25～100nm、100～1000nm和1～10叫，分别为核模态、爱根核模态、积聚模态和粗粒子模态。由于排放和气象条件不同，不同地区的粒径分布也不尽相同。由于粗颗粒容易沉降，而细颗粒会长期飘移，因此不同大小的气溶胶粒子的寿命不同；由于大多数粗颗粒是由波浪传播等物理过程形成的，而大多数重颗粒是由化学反应形成的，因此不同大小的气溶胶粒子的来源不同；不同大小的气溶胶粒子对气候变化的影响不同；不同大小的气溶胶粒子具有不同的光学特性和吸湿性，因此对阳光的吸收和反射不同，对云层凝结的影响也不同。气溶胶粒径谱由不同粒径段气溶胶的源/汇决定，图1-1描述了 在不同源/汇的影响下气溶胶粒径谱的特征（Bakshi et al.，2014）。交通和餐饮等行业是核模态和爱根核模态气溶胶的主要来源。随着气溶胶粒径谱观测技术的发展，粒径小于3nm的气溶胶也可以被观测到，定义为团簇模态（cluster mode）(Kulmala et al.，2012）。团簇模态和核模态气溶胶的主要来源与新粒子生成事件有关，其中团簇模态源于新粒子的成核过程。粒径较小的气溶胶经过冷凝、碰并等过程增长为大粒径气溶胶。此外，也有研究表明，粒径为1～30nm的气溶胶主要来源于新粒子生成事件（Kontkanen et al.，2020）。积聚模态的粒子主要由均相成核作用、核膜中的粒子凝聚或通过气体化学反应转化形成的低挥发性蒸汽形成。积聚模态和粗粒子模态的气溶胶通过活化形成云，从而改变这些模态的浓度和组成。液相化学反应在相对湿度接近100%时主要发生在云雾滴和气溶胶颗粒物中。这些反应导致非挥发性硫酸盐的生成和水分的蒸发，并使大量 的气溶胶颗粒物进入大气层。粗粒子模态的颗粒物通常由一些机械过程产生，如风蚀作用（沙尘、海盐、植物花粉等）。 实际上直径超过0.1μm的颗粒对气溶胶质量有很大的贡献，但是与小于0.1μm的颗粒相比，其数量是微不足道的。城市和农村地区的气溶胶数量分布通常以两种模态为主：核模态和爱根核模态。核模态的颗粒物通常是由气相核化产生的气溶胶，核模态的存在与否取决于大气条件。大多数的爱根核模态在大气中以一次颗粒物存在，凝结后被输送到大气。直径大于2.5μm的颗粒被认为是粗颗粒物，而直径小于2.5μm的颗粒物被认为是细颗粒物。细颗粒物包括颗粒物数量总数的大部分和质量的大部分。粗颗粒物是由机械过程产生，包括沙尘、海盐、粉煤灰和轮胎颗粒等。爱根核模态和积聚模态的颗粒物包括来自燃烧的一次颗粒物和由化学反应产生的二次颗粒物（硫酸盐、硝酸盐、铵盐和二次有机物①）。颗粒物从爱根核模态转变为积聚模态的主要机制是凝结和通过化学反应生成的蒸汽凝结在现有的颗粒物上生长。积聚模态的颗粒物之间的凝结是一个缓慢的过程，并不能有效地将粒子转变为粗模态粒子。 1.3云凝结核和冰核 大气气溶胶通过促进和抑制水相转变来影响云的微物理结构和降水过程。气溶胶中的云凝结核（CCN）会影响暖云的降水过程，而冰核（IN）则会影响冷云的降水过程。凝结核（CN）被定义为所有能够形成云的气溶胶粒子，其所需的超压可达400%或更高，而在自然云中，超压通常在千分之几以内，不超过2%。在超压条件下能够在云中激活的粒子被称为云凝结核。气溶胶中存在云凝结核是自然界中云形成的基础。颗粒活化的必要条件之一是环境空气的湿度超过颗粒表面水蒸气的平衡压力，而平衡压力受多种因素影响。由于液滴的表面张力，液滴表面的水蒸气平衡压力远高于纯水面的平衡压力。液滴表面的这种*率被称为“开尔文效应”，只有当这种平衡水蒸气压力达到一定的过饱和度时，液滴才能继续成长为云滴。在高 湿度条件下，云凝结核通常以溶液液滴的形式出现，溶液表面的平衡水蒸气压远低于纯水滴表面的平衡水蒸气压，这种效应被称为“拉乌尔效应”。凝结核有两种，一种是不可溶的粒子（如尘埃），可在其表面吸附水汽生成液滴胚胎；另一种是可溶性盐粒子（如硫酸盐、硝酸盐、氯化钠等），其凝结核所需的过饱和度比**种小得多，一般在相对湿度小于100%时起作用。云凝结核只占气溶胶粒子的很少一部分，在大陆空气中，约占气溶胶总数的1%，而在海洋空气中占气溶胶总数的10%～20%。由于海洋空气的气溶胶粒子比大陆空气的小1～2个量级，所以大陆空气中的云凝结核浓度比海洋空气大，但是差别不到一个量级。云凝结核浓度通常随高度而减小，我国内陆空气近地层中的云凝结核浓度为1000～10000个/m3。研究人员基于大量的观测基础提出了许多有关云凝结核的经验公式，其中*常用的是对过饱和度AS的幂定律，即Nccn(AS）=cASb。其中，N的单位是个/cm3;过饱和度AS以百分数表示；常数c对应的是过饱和度等于1%时的粒子浓度；b是指数参数，表征CCN数浓度随过饱和度变化的敏感度。对于目前的气候变化研究进展来说，气溶胶对云和降水的作用还具有很大的不确定性。此外，气溶胶在一定的条件下作为云凝结核可以活化形成雾，导致能见度降低。如果没有气溶胶，则无法形成云滴或雾滴，因为纯水汽形成液滴需要环境过饱和度达到约700%，这么高的环境过饱和度在实际大气中是不存在的。 当没有外来粒子时，纯水滴中冰晶的形成需要很低的温度，当有外来粒子时，冰晶可以在较高的温度下形成，一般这些外来粒子称为冰核。大气中的一部分固体气溶胶粒子可以在合适的温度下成为冰核。冰核的主要来源是大气气溶胶粒子，但是只有小部分气溶胶粒子能成为冰核，冰核和气溶胶的比率为10-6～10-3。大气冰核主要来源于土壤、火山灰、工业污染物和海盐等，其中土壤是*主要的来源，海盐也是重要来源。此外，少数生物气溶胶也可以作为冰核，影响云降水过程，北半球的冰核浓度要高于南半球。冰核通常有四种成冰机制，分别为凝华核、吸附核、浸润核和接触核。凝华核指的是水汽在冰核表面上凝华成冰；吸附核指的是由于吸附作用，水汽在冰核表面上凝结而后冻结成冰；浸润核指的是冰核嵌入过冷水滴内使
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