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| 內容簡介： |
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磷矿资源是维系国家农业粮食安全与工业发展的战略矿产资源，我国磷矿储量虽居世界前列，但高品位磷矿占比低。常规磷化工加工工艺存在原料品质要求高、原料适应性差、产品结构单一、副产物附加值低、环境友好性不足等突出问题，每年产生大量磷石膏、低价值水淬渣、磷尾矿等固体废弃物及含氟硅硝磷碳的有害尾气，不仅造成严重的资源浪费，更引发土地占用、土壤污染、水体恶化等生态危机，制约行业可持续发展。当前行业亟需破解三大核心难题：一是提升原料适应性及磷的综合利用率，二是通过硅钙等资源全量资源化利用实现固废源头减排，三是构建加工全流程绿色清洁生产体系。因此，开发中低品位磷矿全量资源化利用技术，成为缓解磷资源供应紧张、推动磷化工绿色健康发展的重大课题。
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目录丛书序一丛书序二丛书前言前言第1章 磷矿资源 11.1 磷及磷矿 11.1.1 磷元素在地球中的分布 11.1.2 磷矿成因 41.1.3 磷矿类型 211.2 磷矿资源分布及特性 261.2.1 世界磷矿资源分布 261.2.2 中国磷矿资源分布 301.2.3 中国磷矿资源特性 341.3 磷矿资源开发 421.3.1 磷矿开采 421.3.2 磷矿选矿 731.3.3 磷矿伴生资源利用情况 861.4 磷矿资源开发的重要性 961.4.1 磷在国民经济中的重要性 961.4.2 磷矿石消费情况 98参考文献 105第2章 传统磷矿加工及固废利用 1122.1 传统湿法加工 1122.1.1 硫酸法工艺 1122.1.2 硝酸法工艺 1142.1.3 盐酸法工艺 1202.2 传统热法加工 1222.2.1 黄磷 1232.2.2 高炉法钙镁磷肥 133参考文献 139第3章 非常规硝酸法新工艺 1423.1 基础理论 1433.1.1 中低品位磷矿非常规硝酸预处理脱镁提磷基础理论 1433.1.2 硝酸法富集中低品位复杂胶磷矿基础理论 1433.1.3 硝酸法湿法磷酸磷产品调控及高纯磷酸一铵制备基础理论 1453.1.4 磷酸二氢钙溶析结晶基础理论 1463.2 非常规硝酸法工艺技术 1473.2.1 中低品位磷矿非常规硝酸预处理脱镁提磷技术 1473.2.2 硝酸法富集中低品位复杂胶磷矿技术 1553.2.3 硝酸法湿法磷酸磷产品调控及高纯磷酸一铵制备技术 1633.2.4 磷酸二氢钙溶析结晶技术 1683.2.5 中低品位磷矿钙镁硅伴生资源高值化利用技术 173参考文献 175第4章 硫酸法制备磷酸新工艺 1774.1 基础理论 1774.1.1 硫酸分解磷矿基本理论 1774.1.2 石膏结晶理论 1824.2 磷硫两步法工艺技术 1934.2.1 磷酸分解中低品位磷矿 1934.2.2 石膏原位转晶技术 2064.2.3 酸不溶物高值化利用技术 2154.2.4 关键工艺设备 220参考文献 228第5章 热法加工新工艺 2355.1 基础理论 2355.1.1 磷矿还原理论基础 2355.1.2 炉料熔融理论基础 2365.1.3 炉料烧结理论基础 2565.2 电炉法新技术 2585.2.1 炉料熔融调控技术 2585.2.2 炉渣硅钙活化技术 2635.3 窑法磷酸工艺技术 2675.3.1 概述 2675.3.2 双层复合球团制备 2705.3.3 窑外预热高温固结 2765.3.4 磷素还原与再氧化 2785.3.5 水合制酸 278参考文献 280第6章 副产物清洁加工与生态链接 2836.1 基础理论 2836.1.1 清洁生产基础理论 2836.1.2 工业生态基础理论 2916.2 湿法生产副产物及清洁加工 2956.2.1 石膏综合利用 2956.2.2 氟硅硝尾气净化与利用 3006.2.3 渣酸纯化分离技术 3036.3 热法生产副产物及清洁加工 3056.3.1 炉气干式除尘 3056.3.2 尾气净化与资源化 3136.3.3 炉窑渣综合利用 3176.3.4 余热回收及利用 3266.4 副产物生态循环与链接技术 3296.4.1 跨工艺生态循环与链接 3296.4.2 跨行业生态循环与链接 336参考文献 343
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第1章磷矿资源 1.1磷及磷矿 1.1.1磷元素在地球中的分布 1.1.1.1磷的概述 磷是元素周期表中第三周期ⅤA族非金属元素，其地壳丰度（克拉克值）为0.13%，在地壳中含量居第13位。它是亲铁、亲氧、亲生物元素，也是岩浆射气元素和造岩酸类元素。磷的化学性质活泼，以酸性络阳离子形式在水溶液及熔浆中迁移，在岩石圈中形成磷酸盐矿物。地壳中已知的磷酸盐矿物达250种以上，沉积磷块岩中的含磷矿物为含钙的正磷酸盐，即磷灰石。 磷在海洋水中的含量高于大陆淡水中的含量，海水中的溶解磷和悬浮物中的磷以有机磷和无机磷两种形式存在。溶解的无机磷占海洋总磷量的90%，其中87%的无机磷酸盐以[HPO4]2.形式存在，12%以[PO4]3.形式存在，1%以[H2PO4].形式存在，而[PO4]3.物种中99.6%与非Na＋阳离子结合。溶解的有机磷占海洋总磷量的5%～7%。表层海水中以溶解无机磷为主，50～100m深处以下则以溶解有机磷为主。大洋水中的溶解无机磷平均约为70×10.6g/L，表层海水中一般在40×10.6g/L以下，深水中为100×10.6～130×10.6g/L，海盆底水中达70×10.6g/L以上，而在海底软泥间隙水中可高达n×1000×10.6g/L，高出正常海水100倍以上，其中又以生物繁盛的浅水沉积物中为*高［1］。 磷是构成生物体的五种主要元素之一，是组成酶、三磷酸腺苷、核糖核酸（RNA）、脱氧核糖核酸（DNA）、核蛋白、磷脂等生命物质的结构元素，在生物新陈代谢、能量转换和生命信息遗传中起着重要作用。磷还是动物骨骼、牙齿、甲壳、鳞片的主要组成元素。海洋浮游植物蓝绿藻、金藻和硅藻中磷的含量可达2%～3%。海洋细菌的繁衍对溶解无机磷有固定作用和沉淀作用，海底沉积物中的磷酸钙在酶和激素的生物化学作用下可发生沉淀。 1.1.1.2磷的来源 海水中的磷质原始来源主要有三种：陆源或陆源汲取、深源或火山源（包括深部热水所提供的磷质，海底火山喷发的气体与热液和火山碎屑物质的海解）和空源或宇宙源（即大气尘和宇宙物质向海洋提供的磷质）。 宇宙中几乎所有的化学元素都在恒星内部形成，氢和氦除外。但是，有几种化学元素是现代科学特别感兴趣的，它们分别是碳、氮、氧、硫和磷。这是因为它们是我们星球生命的重要组成部分。特别需要注意的是磷元素，它是DNA和RNA分子的组成部分，是细胞内能量代谢和细胞膜发育所必需的，然而这种元素在宇宙中极为罕见，因此地球上的磷是从哪里来的呢？而生命是在地球上创造的吗？还是从周围更大的宇宙抵达我们的星球？这些问题在学界众说纷纭。 为解决这个谜团，科学家*先要了解生命六种主要化学元素之一的磷（phosphorus）的起源。研究人员认为，在太空中寻找微量元素，尤其是磷，将有助于解释整个银河系，特别是太阳系中化学演化的过程。至今，天文学家仍旧无法理解在恒星中观察到的化学过程。它们不仅富含磷，而且富含其他元素，如镁、硅、氧、铝、铈。2020年1月，发表于《皇家天文学会月报》的一项研究表明，新生恒星的彗星可能以一氧化磷的形式将赋予生命的元素“磷”传递到了地球。 现代研究表明，地球生命萌芽约在35亿～40亿年前，化学元素“磷”是地球上生命的关键，所有生物都依赖它。磷除了是DNA的关键成分，还在植物的光合作用和呼吸中起着重要作用。越来越多的证据表明，磷是地球早期的重要化学元素，没有它，生命可能根本就不存在，但是磷如何在地球上出现是一个谜。 由意大利阿切特里天文台科学家维克托？里维拉（Victor Rivilla）领导的团队，利用欧洲南方天文台（ESO）运营的阿塔卡马大型毫米波/亚毫米波阵列（ALMA）和欧洲航天局的“罗塞塔”（Rosetta）号探测器，观测了银河系中距太阳系约6400光年的恒星形成区域“AFGL5142”。在形**生恒星的气体和尘埃云中，发现大质量恒星形成时，在冲击和辐射联合作用下形成了含磷分子“一氧化磷”。 那磷如何千里迢迢来到地球上？该团队将注意力转向环绕木星由岩石和冰组成的彗星67P（67P/Churyumov-Gerasimenko），这颗彗星定期通过内部太阳系。“罗塞塔”号探测器于2004年发射，2014年8月至2016年9月绕67P彗星运行。该团队对探测器2年的收集数据进行分析，发现了磷的痕迹。如果富含磷分子的星云塌陷形成质量较小的恒星（包括彗星），则一氧化磷会冻结并被困在新生恒星周围残留的冰冷尘埃颗粒中。而在恒星完全成形之前，这些尘埃颗粒可能凝聚成彗星后被抛出。如果类似于67P的彗星在数十亿年前坠毁在地球上，则它们可能已经携带了含磷分子，这些微小的种子可能有助于地球生命的起源。 里维拉表示：据观测表明，自太阳形成之前，磷就被锁定在形成67P彗星的尘埃颗粒上。因此我们实际上正在看到我们自己的太阳系的初始组成部分。 1.1.1.3磷在地壳中的分布 磷主要存在于地幔基性岩中，地幔中磷平均丰度值为7×10.6，而地壳中其平均丰度值约为1000×10.6（0.1%）；地幔的厚度达2790km，比地壳平均厚度（33～35km）大得多。地幔的体积占地球体积的80%以上，而地壳的体积仅占地球体积的0.65%。地球早期地壳薄弱，经常发生大规模的海底火山喷发地质事件。海底火山喷发对磷的聚集起了重要作用，火山喷发是地壳表生磷的初始来源，也是近代磷矿物质来源之一。地球是岩石类星球，各种岩石的含磷量如表1-1所示。 地壳平均含磷0.093%，即接近0.1%。人类赖以生存的舞台仅仅是地壳部分。地壳厚度很不均匀，*厚地区是我国的青藏高原，平均厚度达70km，而大洋型地壳（简称洋壳）的厚度平均仅6～8km。地壳总体积约7×109（70亿）km3，地壳质量（2.40～2.86）×1019t（中值2.63×1019t）。 地壳中主要元素（化合物）丰度如表1-2所示。 地壳中含磷量有多种估值：若按地球质量2.63×1019t，按地壳中磷对硅的相对丰度为0.003，核算地壳含有磷元素7.89×1016t；由磷在各种地质体中的分布，磷元素丰度0.1%，则计算可知地壳含有磷元素2.63×1016t；苏联资料显示，地壳中磷的含量（克拉克值）为0.08%～0.12%（按质量计），则地壳中含有磷（2.10～3.16）×1016t。Ashley等在2011年的报告中称，地球地壳约有4×1015t磷；Yamaganta等在1991年的报告中称，地球地壳约有8×1020g磷，即8×1014t磷，与前两个数据相差较大。这里认为，苏联资料报道的地壳中含有（2.10～3.16）×1016t磷更为可信，据此推测，地壳中含有（2～3）×1016t磷。若忽略火山喷发从地幔带入的磷，地壳中磷总量是确定值。人们可以充分利用上地壳中的磷。 就整个地壳岩石圈的原子组成来说，氧60.4%、硅20.5%、铝6.2%、氢2.9%、钠2.49%、铁1.9%、钙1.88%、镁1.77%、钾1.37%。这9种元素含量占岩石圈的99.41%，而磷仅可归入少量元素! 整个地壳的岩石组成中，火成岩占95%、沉积岩（包括变质岩）仅占5%，但沉积层覆盖了地球表面的75%，火成岩只覆盖了地球表面的25%。地壳沉积岩的下层是花岗岩，它是典型的火成岩，据统计分析，中国12265个花岗岩样品中含P2O50.09%（P0.04%）、K2O4.09%；世界15790个花岗岩样品中含P2O50.16%、K2O4.01%。 地壳中含磷（2～3）×1016t，而绝大部分以含磷为0.1%的浓度分散在花岗岩、玄武岩等火成岩中，地壳中磷质的浓度是高度分散的。 1.1.2磷矿成因 磷主要赋存在地幔岩浆和生物机体中，活性磷酸盐的产生是生物起源的重要因素。在地球生物出现之前，无机岩浆作用富集磷，并且表生活化作用形成活性磷酸盐提供了生物生存必需的元素。由于无机磷酸盐矿物的难溶性质，能够提供给生物需求的活性磷酸经历了非常漫长的地质时期。当生物出现之后，磷的有机富集作用就越来越重要。 由于磷元素及其化合物的特殊性，磷的富集成矿几乎与所有地质作用及生物作用有关，因此磷的矿床类型也极其复杂［2］。 磷的主要成矿可以划分为无机富集成矿和有机富集成矿，又可以划分内生富集成矿和表生富集成矿，也可以划分原生富集成矿与次生残积成矿［3.6］。 1.1.2.1磷的自然循环 1.无机循环 在无机循环中，磷酸盐通过风化作用由火成岩或沉积岩中缓慢地浸出，以[HPO4]2.、[PO4]3.和[H2PO4].形式，通过河流迁移到湖泊和海洋，并以难溶金属磷酸盐的形式沉降或加入水生动物食物链。 金属磷酸盐在水溶液中的溶解度与pH、盐度、温度等有关。在中性溶液中Ca3(PO4)2（溶度积约为10.29mol/L）可能*先沉出，然后逐渐变为更难溶解的羟基磷灰石［Ca5(PO4)3(OH)］，*后转变为*难溶解的氟磷灰石［Ca5(PO4)3F］（溶度积约为10.60mol/L）。 在自然循环环境中，磷的迁移与其他生命机体所必需的非金属元素（H、C、N、O和S）的迁移不同，没有能经由大气循环的挥发性磷化合物，而是经过两个迅速的生物循环（数周或数年）加到一个更慢的初级无机循环（数百万年）上（图1-1）。 图1-1磷的自然循环 2.有机循环 在生物循环中，有机磷酸盐作为关键物质通过并入骨骼DNA结构并参与调控细胞再生过程，在所有生命活动中发挥着核心作用。在许多新陈代谢和能量传递过程中，有机磷酸盐是以三磷酸腺苷（ATP）或其他类似的化合物的形式存在的。食物链的第一个成员是藻类，放射性32P实验表明，在进入水循环的数分钟内，无机磷酸盐被藻类和细菌所吸收（1min内吸收50%，3min内吸收80%）。在海洋中，各种磷酸根阴离子形成难溶的无机磷酸盐，逐渐下降到海底，因而磷酸盐的浓度随深度而增加（深到大约100m后浓度相当稳定）；而依赖初级生产者光合作用的食物链，其生产能力在海洋表面*强。因此，在那些较深的富磷酸盐海水上升到表面的海洋区域，供养着世界上密度最大的鱼群。这样的海域有中太平洋、东太平洋沿岸、阿拉伯半岛和南极洲周边海域，上述区域总共仅占海水表面的0.1%，但供养着50%的世界鱼群。 有机循环又分为陆基基础上的有机循环和水基基础上的有机循环。 （1）陆基循环。陆基磷酸盐循环中（图1-2），土壤中磷酸盐的含量很低，并且主要以难溶的Ca2+、Fe3+和Al3+磷酸盐形式存在，不能被植物吸收。植物的根能吸收可溶的H2PO4－阴离子，但只能通过施肥补充，才能满足植物生长需要，因此所开采的磷酸盐主要作为化肥原料大量应用。 图1-2陆基磷酸盐循环 磷化工产品的过度排放，如含洗涤剂和未处理的污水会使天然水过肥，导致藻类和较高级植物的过度生长，以致水体缺乏溶解氧，从而杀死鱼类和其他水生生物，并妨碍改造利用湖泊等。这种无意识地过度施肥及其后果称之为过肥作用或者富营养化，一些国家现行环境立法中控制磷化工产品的过度应用，改以低磷产品替代。处理过营养湖再生的最好方法是加可溶的Al3+盐使磷酸盐沉出。 陆基磷酸盐循环经由河流及污水管和水基循环相连接，估计全世界每年大约有200万吨磷酸盐由天然过程被冲刷进入海洋，而由人类活动排出的磷酸盐比这还多。例如，英国每年大约有20万吨磷酸盐进入污水管：其中10万吨来自洗涤
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