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| 內容簡介： |
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核燃料循环是核能系统的“大动脉”要想确保我国核能的安全和可持续发展必须建发个适合我国国情的*立完整和先进的核燃料循环科研和工业化体系。本报告从国家战略高度科学评估当代国际核燃料循环技术的现况和发展动向，提出我国核燃料循坤后段应采取的技术路线和我国核燃料循环技术的发展路线；并在此基础上对严重影响我国核电发展方针安全、高效实施的相关问题，提出具有科学依据的政策建议。
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目录前言第一章 关于我国核燃料后处理/再循环的一些思考 1第一节 核燃料循环的两种方式 1第二节 国内外核燃料后处理/再循环技术发展现状与趋势分析 7第三节 我国核燃料后处理/再循环技术发展战略初步构想 12第四节 我国核燃料后处理/再循环中的关键技术问题 14第五节 结语 15参考文献 15第二章 国外先进核燃料循环后段技术发展动向 17第一节 后处理技术发展概况及经验教训 17第二节 国外先进后处理技术的发展动向 31第三节 国外后处理对中国的启示 63第四节 结语 65参考文献 65第三章 热堆和快堆乏燃料后处理技术分析 72第一节 热堆和快堆乏燃料 74第二节 水法后处理技术现状和发展趋势 76第三节 干法后处理技术 83第四节 水法和干法后处理技术优缺点比较分析 94第五节 结论和建议 98参考文献 99第四章 快堆内循环研究 101第一节 快堆及发展历程概述 101第二节 不同循环模式下堆芯核素演变和分布的计算分析 102第三节 铀资源利用率分析 110第四节 快堆燃料对其中裂变产物含量限制要求的计算分析 119第五节 快堆分别利用增殖和嬗变在内循环中的作用分析 120第六节 结论和建议 125参考文献 125第五章 快堆燃料制造技术 127第一节快堆MOX燃料制造技术 127第二节快堆U-Pu-Zr金属燃料制造技术 146第三节 ADS燃料制造技术 152第四节我国快堆燃料发展规划建议 152参考文献 156第六章 快堆及其燃料循环技术经济性 157第一节快堆及其燃料循环概述 157第二节技术经济分析模型 160第三节经济性初步分析 166第四节其他效益 169第五节结语 172参考文献 173第七章 快堆高放废物 174第一节快堆高放废物的来源和种类 174第二节国外快堆高放废物处理研究现状 177第三节我国快堆高放废物研究现状分析和主要问题 183第四节建议 184参考文献 185第八章 钍铀燃料循环 186第一节概述 186第二节钍铀燃料循环的基本特点和运行模式 187第三节钍资源核能利用 192第四节钍铀循环水法后处理技术 195第五节钍基熔盐堆核能系统 200第六节展望和发展战略建议 216参考文献 217第九章 核燃料循环中的新方法、新材料和新技术 221第一节国际发展动向 221第二节我国核燃料循环对新材料、新技术的重大需求 259第三节我国的现况和主要问题分析 261第四节具体建议的研究方向和领域 268参考文献 273
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第一章 关于我国核燃料后处理/再循环的一些思考 * 核能作为一种能量密度高、洁净、低碳的能源，在确保能源安全、缓解环境压力从而实现我国经济和社会可持续发展方面肩负着双重使命。我国《核电中长期发展规划（ 2005～2020年）》指出，核电建设要强调安全和高效。这进一步明确了我国核电发展的方向。 核燃料循环是核能系统的“大动脉”，为了确保我国核能的安全高效可持续发展，必须建立一个*立、完整和先进的核燃料循环工业体系。充分利用核能资源，实现核废物的*少化和安全处置，是核能可持续发展的基本要求。快堆及其闭式燃料循环可以满足上述要求，符合核裂变能可持续发展战略。 与发达国家相比，我国的核电发展起步较晚，核燃料循环技术在总体上比较落后。我国在核燃料循环前段已经具备了工业生产能力，基本上能满足我国核电当前和近期的需要，但生产规模有待于进一步扩大，技术水平有待于进一步提高。我国核燃料循环后段尚未形成工业能力，这是我国核工业体系中*薄弱的环节。核燃料循环后段实质上就是快堆核燃料循环，包括热堆乏燃料后处理、快堆燃料制造、快堆乏燃料后处理、高放废物处理与处置等。快堆核燃料循环对核裂变能的可持续发展至关重要，也是我国核能系统中的薄弱环节。本章侧重探讨快堆核燃料循环系统中的核心问题，即核燃料的后处理 /再循环技术问题。 第一节 核燃料循环的两种方式 一、核燃料循环概念 核裂变能系统的核燃料循环［本章讨论钚（Pu）-铀（U）循环］指从铀矿开采到核废物最终处置的一系列工业生产过程，以反应堆为界分为前段和后段。核燃料循环分为闭式循环（closed fuel cycle）和一次通过循环（once-through cycle）。两种循环方式在核燃料循环前段没有差别，均包括铀矿勘探开采、矿石加工冶炼、铀转化、铀浓缩和燃料组件加工制造。 两种循环方式的差异在燃料循环后段：闭式循环包括从反应堆中卸出的乏燃料中间储存、乏燃料后处理、回收燃料（Pu和 U）再循环、放射性废物处理与最终处置。回收燃料可以在热中子堆（热堆）中循环，也可以在快中子堆（快堆）中循环。如图 1-1所示，图中左侧表示热堆（主要是轻水堆， light water reactor，LWR）闭式循环，右侧表示快堆（fast reactor，FR）或 ADS闭式循环。对于一次通过循环，乏燃料从反应堆卸出后，经过中间储存和包装之后直接进行地质处置。 图1-1 热堆闭式循环与快堆闭式循环示意图 U：铀；Pu：钚；MA：次锕系元素；FR：快堆 二、核燃料一次通过循环方式的问题 核燃料一次通过循环是*为简单的循环方案，在铀价较低的情况下较为经济，也有利于防止核扩散。但该方案存在以下问题。 （一）铀资源不能得到充分利用 一次通过循环方式的铀资源利用率约为 0.6%，而乏燃料中约占 96%的铀和钚被当作废物进行直接处置，造成严重的核燃料资源浪费。地球上已查明的常规铀资源（低于 130美元 /kg）约为 7.63×106t，待查明的常规铀资源约为 1.0×107t（Hanly and Vance，2014）。据 IAEA预测，2050年全世界核电装机容量将从 2011年的 370GWea提高到 1500GWe（中值）（IAEA，2001）。这意味着，如果采用一次通过循环方式，地球上的常规铀资源仅能使用 60～70a，无法满足全球核能可持续发展的需要。 （二）需要地质处置的废物体积太大 将乏燃料中的废物（裂变产物和次锕系元素）与大量有用的资源（铀、钚等）一起直接处置，将大大增加需要地质处置废物的体积。即使按照全世界目前的核电站乏燃料卸出量（每年约 1×104t重金属）估算，一次通过循环方式需要全世界每 6～7a就建造一座规模相当于美国尤卡山核废物处置库（设计库容 7×104t重金属）的地质处置库。只要全世界核电装机容量增加 1倍，则就需每 3～4a建设一座地质处置库，这显然是难以承受的负担。 （三）对环境安全构成长期威胁 由于乏燃料中包含了大量放射性核素，其长期放射性毒性很高，要在处置过程中衰变到天然铀矿的放射性水平，将需要 105a以上（如图 1-2*上方*线所示），如此漫长的时间尺度带来诸多不可预见的安全不确定因素。所以，一次通过方式对环境安全的长期威胁极大。 图1-2 不同核燃料循环方式下高放废物放射性毒性随处置时间衰减情况 资料来源：Glatz等（2003） 三、热堆燃料循环方式的特点 （一）热堆核燃料闭式循环的贡献 热堆电站乏燃料中大约含有质量分数为 96%a的 U、1%的 Pu、3%的裂变产物（ FP）与次锕系元素。经后处理得到的分离钚与贫化铀（或后处理回收铀）混合，制成 MOX燃料。 MOX燃料中的钚含量受热堆反应性的限制，而反应堆反应性的控制又依赖于核裂变时发射的缓发中子数目。对于核裂变时发射的缓发中子份额， 239Pu仅为 0.3%，远低于 235U的 0.65%，故 MOX燃料中的钚含量不能太高，以免反应堆失控。 MOX燃料中钚含量一般为 7%～9%（燃耗为 33GW？d/t重金属时，钚中易裂变核 239Pu与 241Pu的含量分别为 58%和 14%左右），其使用效果相当于 235U富集度为 4.5%的 UO2燃料。粗略估算， 7t重金属乏燃料后处理得到的 Pu（约 70kg）可制成 1t重金属 MOX燃料，故 Pu在热堆中循环一次可以使 U资源的利用率提高约 14%，同时还可以节省 U浓缩所需的部分分离功。如果分离出的 U也回到热堆中循环，铀资源的利用率还能提高约 15%。 热堆乏燃料后处理 /再循环的另一贡献是显著减少需要地质处置的高放废物的体积及其放射性毒性。 法国核材料总公司（ Cogema）UP3后处理厂的运行经验表明，后处理产生的需要地质处置的所有长寿命废物体积低于 0.5m3/t重金属（其中高放玻璃废物低于 0.15m3/t重金属，中放α废物低于 0.35m3/t重金属），而乏燃料直接处置的体积为 2m3/t重金属。这表明，后处理产生的需要地质处置的高放废物体积为乏燃料直接处置体积的 1/4。此外，后处理分离钚在热堆中循环一次后的放射性毒性为乏燃料的 1/5～1/3（Glatz et al.，2003；Kaplan et al.，2003；Bertel and Wilmer，2003）。 （二）热堆核燃料闭式循环的局限性 1. 铀资源的利用率问题 如前所述，钚在热堆中循环对铀资源利用率的提高相当有限（约 14%）。随着燃耗的加深和钚的再循环，将产生以下问题（Pellaud，2002）。 （1）乏燃料中主要的易裂变成分 239Pu的含量将逐步降低。例如，当 UO2燃料的燃耗从 33GW？d/t重金属提高到 60GW？d/t重金属时， 239Pu的含量将从58%降至 44%；MOX乏燃料中 239Pu的含量低于 40%（MOX燃料使用从 UO2乏燃料中分离出的 Pu，故 MOX乏燃料中 239Pu的含量更低）。 （2）乏燃料中 238Pu和 240Pu的含量随燃耗的加深而提高。当燃耗达到 60GW？d/t重金属时， 238Pu和 240Pu的含量分别高达 3.5%和 27%，前者是一种高释热核素（释热率为 0.5W/g），后者发射自发裂变中子的截面很大。 （3）MOX乏燃料中 241Pu的含量高达 18%以上，尽管其裂变性能优于 239Pu，但其半衰期只有 14.3a，乏燃料储存 10～20a后，241Pu将损失一半以上。后处理分离 Pu如不能及时再循环，则 241Pu的衰变子体 241Am（能量为 59.6keV的γ发射体）γ辐射剂量的增加会给燃料制造带来困难（需要屏蔽）。 此外，热堆中的中子俘获等反应导致可观量的高毒性 MA的积累（ 1GWe热堆电站每年产生 16kg Np、5kg Am、1.7kg Cm）（Baetsle et al.，1999）。 至于后处理回收 U（堆后 U）的再循环，由于其中的 232U的衰变子体为强γ发射体（尤其是 Tl-208的 γ能量达 2.6MeV），堆后 U的转化与浓缩需要屏蔽； 236U是一种中子毒剂，使得 U浓缩需要的丰度要提高 10%。所以，国外仅再循环了少部分堆后 U（不到 2.5×104t），大部分堆后 U作为战略资源储存，供今后快堆增殖使用。 综上所述，热堆燃料循环仅能使铀资源的利用率提高 20%～30%，循环过程又受到许多限制，故其对核能可持续发展的贡献是相当有限的。 2. 高放废物减容问题 如前所述，后处理产生的需要地质处置的高放废物体积为乏燃料直接处置体积的 1/4，减容系数并不高，但仍然需要比较频繁地建造地质处置库。而且，后处理高放废液中含有所有的次锕系元素和长寿命裂变产物（ long lived .ssion product，LLFP），若将其玻璃固化产物进行地质处置，则其长期放射性危害依然存在，其放射毒性降至天然铀矿水平，仍然需要 104a以上（如图 1-2中间*线所示）（ Glatz et al.，2003）。 四、快堆核燃料闭式循环的优点 （一）增殖快堆核燃料闭式循环可以充分利用铀资源 如前所述，核燃料在热堆中一次通过，铀资源的利用率约为 0.6%。热堆闭式循环仅能使铀资源的利用率提高 20%～30%。而采用增殖快堆闭式循环，可使铀资源的利用率提高约 60倍甚至更高（ Eyre，1998），从而使地球上已探明的经济可开采的铀资源使用几千年。初步计算表明，经过 12～18次循环周期（后处理→ MOX燃料制造→快堆运行），铀资源的利用率可以从 0.6%提高到 60%（图 1-3）。 图1-3 不同增殖比时铀资源利用率和循环次数的关系 注：堆芯燃耗 7.5%，分离回收率 99% 由此可见，只有发展快堆及其燃料循环系统，才能充分利用铀资源，实现核能的大规模可持续发展。燃料循环后段的费用并不很高，仅占核电成本的 5%左右。 （二）焚烧快堆核燃料闭式循环可以实现核废物的*少化 在快中子谱条件下（包括快中子临界堆和次临界堆 ADS），所有锕系核素 （An）都具有一定程度的裂变性能。所以，快堆不仅可以焚烧 Pu的各种同位素，而且可以嬗变 MA。LLFP的嬗变依赖于热中子俘获反应，在快堆包裹层中建立热中子区，即可实现 LLFP（如 99Tc和 129I）的嬗变。由此可见，通过快堆核燃料闭式循环（包括分离 -嬗变），不仅可以充分利用铀资源，实现铀资源利用的*优化，还能最大限度地减少高放核废物的体积及其放射性毒性，实现核废物的*少化。 表1-1给出了与乏燃料直接处置相比不同分离水平情况下的放射性毒性降低因子的推算值。由表 1-1可见，将后处理分离出的 Pu再循环利用，则废物的放射性毒性在 103a后可降低 1个数量级；如果将 MA分离出来进入快堆（包括临界堆和次临界堆）进行嬗变，则废物的放射性毒性可降低 2个数量级以上。据初步估算，一座 1GWe焚烧快堆可嬗变掉 5座相同功率的热堆产生的 MA量（即支
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